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近日,浙江大学材料学院叶志镇院士团队在钙钛矿异质结构方面取得重要进展,研究成果以“Epitaxial Growth of CsPbBr3 Pyramids/CdS Nanobelt Heterostructures for High-Performance Photodetectors"为题发表在国际知*学术期刊ACS Applied Materials&Interfaces (doi:10.1021/acsami.3c19282)上。徐兴博士为第一作者,叶志镇院士、何海平教授、樊超博士为共同通讯作者。
全无机铅卤钙钛矿CsPbBr3材料具有优异的光电特性,包括高迁移率、大吸收截面、适当的能带宽度等,在光伏、光电探测等领域具有潜在的应用价值。构建半导体异质结构是实现高性能光电探测器件的有效途径,异质界面*特的能带结构对非平衡载流子的复合和分离具有调控作用,尤其是Type2型能带结构有利于光生载流子分离,从而提升光电探测器件中光电子/空穴的利用率。
有鉴于此,叶志镇团队通过气相外延生长构建了具有Type2型能带结构的CdS/CsPbBr3异质结,并且通过晶格匹配限制CsPbBr3外延生长取向,实现了在CdS纳米带表面外延取向均一的CsPbBr3金字塔结构。该工作通过观测CdS/CsPbBr3异质界面和纯CsPbBr3的荧光寿命证明了CdS/CsPbBr3异质界面对光生载流子有分离作用,可以抑制辐射复合过程。此外,理论计算表明CdS纳米带/CsPbBr3金字塔结构可将入射光约束在异质界面区域。CdS/CsPbBr3异质结构的这些特性对提升光电探测性能具有重要帮助。最终,基于CdS/CsPbBr3异质结的光电探测器表现出超高的光电响应能力,包括:2.14×105开关比、4.07×104A/W响应度、1.36×1013Jones探测率等。
Type2型能带结构的CdS/CsPbBr3异质结对光生载流子的分离作用
以上图中可见,CdS/CsPbBr3异质结在457nm光激发下发射出强烈的绿色荧光,即带边激子的辐射复合发光。在异质结界面上收集的光谱(2和4)显示了分别来自CdS和CsPbBr3的荧光峰,这也表明了高质量CdS纳米带/CsPbBr3金字塔异质结构的形成。时间分辨光谱进一步揭示了其荧光衰减过程,由于在CdS/CsPbBr3异质结界面上发生了有效的电荷提取,使得异质结的荧光寿命仅为2.61ns,明显短于纯CsPbBr3的寿命。
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